Suomessa järjestäytynyt uskontokritiikki ja uskonnonvapauden vaatiminen alkoi 1800-luvun puolivälissä. Tällöin perustettiin Uskonnonvapaus- ja suvaitsevaisuusyhdistys, jossa mm. Minna Canth toimi aktiivisesti. Yhdistys ei saanut kuitenkaan toimilupaa senaatilta. Vuosina 1889-1890 Canth julkaisi kuitenkin A.B. Mäkelän kanssa Wapaita Aatteita -lehteä.

1905 perustettiin Helsingin yliopistoon radikaali ja antiklerikaalinen Prometheus-yhdistys. Se sai toimia kymmenkunta vuotta. Kyseessä oli kuitenkin vain yhdellä paikkakunnalla toimiva järjestö.

Laajemmin uskonnottomien yhdistyksiä alkoi syntyä vuoden 1930 paikkeilla. Nämä kirkostaeronneiden yhdistykset lakkautettiin pian, tai niille ei ensinkään annettu toimilupaa. Tästä ensimmäisestä laajemmasta aallosta on jäljellä enää Vapaa-ajattelijain Liiton vanhin jäsenyhdistys, vuonna 1929 perustettu Kotkan Vapaa-ajattelijat ry.

Seuraava aalto alkoi 1930-luvun puolivälissä, ja vuosina 1936-37 perustettiin useita siviilirekisteriyhdistyksiä. Näistä keskeisin oli Tampereen seudun yhdistys, joka julkaisi myös omaa lehteä nimelä Ajatuksen Vapaus. Vapaa-ajattelijain liitto, alkuaan nimellä Suomen Siviilirekisteriyhdistysten Keskusliitto, syntyi tämän lehden ympärille syksyllä 1937.

Parin rauhallisen vuoden jälkeen yhdistyksiä alettiin vainota, ja Tampereen yhdistys lakkautettiin muodollisestikin. Liiton keskuspaikka siirrettiin Turkuun, josta käsin saatiin toimitettua välirauhan aikana pari lehden numeroakin.

Sotien jälkeen yhteiskunnallinen elämä vilkaistui. Vapaa-ajattelun uusi alku oli vuoden 1945 liittokokous, jossa liiton nimi vaihtui nykyiseksi ja keskuspaikaksi päätettiin Helsinki. Vapaa Ajattelija -lehti alkoi ilmestyä vilkkaaseen tahtiin.

Liitto on tämän jälkeen toiminut läpi vuosikymmenten, aktiivisuudeltaan vaihdellen mutta kuitenkin tauotta. Muutama yhdistys on jäljellä alkuperäisistä perustajista, mutta pääosin nykyiset yhdistykset ovat myöhemmin perustettuja. Vuosien saatossa yhdistyksiä on syntynyt ja kuihtunutkin. Nykyään yhdistyksiä on noin 20.

Yksittäisistä saavutuksista erityisesti mainittava on elämänkatsomustiedon opetuksen saaminen Suomeen vuonna 1985.

Pro-Seremonioiden perustaminen 1999 ja toiminta on kehittänyt uskonnotonta tapakulttuuria ja siviiliseremonioiden palveluja merkittävästi. Vuodesta 2003 on eroakirkosta.fi edistänyt ja nopeuttanut yhteiskunnan maallistumiskehitystä. Liiton uskonnonvapaus.fi -sivusto on antanut vastauksia tiedon tarpeeseen jo yli 10 vuotta. Elämänkatsomustietoa tehdään tunnetuksi myös et-opetus.fi -sivuston kautta. Kantelupukki.fi -palvelu on auttanut päivähoitoon ja perusopetukseen liittyvissä uskonnon ja katsomuksen vapauden ongelmissa.